
Nouveau modèle machine-learning pour les interfaces électrochimiques

26 août 2024

Le projet BATMAN publie ses premiers résultats sur la simulation des interfaces électrochimiques
Andrea Grisafi et Mathieu Salanne
L’étude computationnelle des matériaux de stockage d’énergie nécessite de simuler l’interface entre une électrode métallique et une solution d’électrolyte liquide sur des échelles de temps et de longueur nanoscopiques. Alors que les interactions entre les atomes de l’électrolyte peuvent être facilement calculées grâce à des modèles classiques, reproduire la distribution de la charge électronique à la surface de l’électrode nécessite en revanche un traitement basé sur la mécanique quantique. Cependant, en raison du coût de calcul extrêmement élevé nécessaire à la résolution du problème de mécanique quantique à chaque étape de la simulation, l’intégration d’une description cohérente de la charge de l’électrode reste un problème majeur des méthodes de calcul actuellement disponibles. Dans ce contexte, l’un des principaux objectifs du projet BATMAN est de surmonter ce défi méthodologique.
En effet, une stratégie prometteuse pour contourner le coût computationnel des calculs de mécanique quantique consiste à adopter des techniques d’apprentissage automatique capables de prédire la densité de charge électronique à la surface de l’électrode. D’un point de vue technique, le plus grand défi consiste à traiter la nature tridimensionnelle complexe de la densité électronique, ainsi que sa réponse aux perturbations électrostatiques provoquées par des atomes d’électrolyte situés arbitrairement loin de la surface de l’électrode. Récemment, une méthode d’apprentissage dédiée à la prédiction de la densité électronique, également connue sous le nom de SALTED, a été utilisée avec succès pour atteindre cet objectif en incorporant dans le modèle à la fois les symétries spatiales de la distribution de charge quantique et ses caractéristiques non locales [1].

La méthode SALTED a été intégrée dans un logiciel de simulations classiques des systèmes électrochimiques développé au laboratoire PHENIX, MetalWalls [2]. Au cœur de cette étude, on retrouve le calcul du champ électrique quantique agissant sur les atomes de l’électrolyte, tel que généré par la densité de charge de l’électrode prédite par apprentissage automatique. La méthode a été testée sur un modèle de condensateur ionique constitué d’une électrode d’or en contact avec une solution aqueuse concentrée de chlorure de sodium (Figure 1). Grâce à l’interface logicielle développée, il a été possible d’atteindre l’objectif sans précédent de simuler la distribution atomique de l’électrolyte à la surface du métal sur plusieurs nanosecondes, tout en conservant le niveau de précision de la charge de l’électrode exigé par la mécanique quantique (Figure 2).
