Électrolytes pour batteries à cations divalents : compréhension et design
Le projet LEGEND s’est fixé pour objectif de concevoir des électrolytes pour des batteries à base de cations divalents, Ca(II), Mg(II), Zn(II), des éléments abondants qui offrent une haute densité d’énergie. Le design rationnel de nouveaux électrolytes performants requiert une meilleure compréhension des mécanismes de solvatation et de transport des ions, et aussi des phénomènes de structuration et déposition aux interfaces d’électrode. Ce projet utilise et développe des méthodes de simulation moléculaire et d’apprentissage automatique pour construire une librairie d’électrolytes à fort potentiel qui seront testés expérimentalement.
Après une phase de mise au point des modèles d’interaction moléculaire (champs de force) polarisables pour les cations divalents et pour des constituants d’électrolyte, un ensemble de descripteurs des ions la phase électrolyte est en production par des calculs haute performance. Ces descripteurs incluent des grandeurs thermodynamiques, structurales (sphères de solvatation, spéciation), de transport (diffusion, conductivité) et diélectriques. Plusieurs dizaines de composés sont étudiés, incluant des éthers (glymes), sulfones, carbonates, et aussi différents anions faiblement coordinants. Des tendances sur des relations entre la structure moléculaire et les propriétés commencent à se révéler.
La modélisation des interfaces, en particulier de l’électrode négative dans ce projet, est en stade de développement méthodologique, avec les premières études sur des systèmes modèles. Des simulations ab initio (chimie quantique) de l’interface entre Zn métallique et eau ont mis en évidence l’organisation des molécules proches de la surface, une information essentielle pour les mécanismes de désolvatation des cations. Le modèle SALTED qui décrit la polarisation de l’électrode, développé dans le projet BATMAN du PEPR Batteries, a été adapté aux systèmes de ce projet. Parallèlement, des potentiels d’interaction obtenus via des réseaux de neurones (NNP) sont en développement pour les interactions entre l’électrode et l’électrolyte.
Les étapes suivantes du projet élargiront l’espace chimique des électrolytes avec des anions borates, des liquides ioniques, et en considérant le rôle de l’eau en tant qu’impureté. Sur la modélisation des interfaces, une fois l’entraînement du potentiel NNP terminé, des électrolytes pour le calcium, basés sur des glymes, seront étudiés à la surface du métal.
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